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2022-10-15 10:26:03
2023-02-22
非晶（无定形）金属催化剂：原子水平设计及多功能电催化应用
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单原子催化剂(SACs)是一种最能利用原子的新型重要电催化剂。金属原子在载体上的无序分布和特定的配位结构是载体SACs的基本特征。最新出现的非晶金属超薄纳米结构材料（AMUNMs）通常具有单原子层或少原子层厚度、金属原子排列紊乱、大量空位(或微孔)和密集暴露的原子结构等特点。最近我们课题组首次提出了一个新的概念——超高密度原子级催化剂(UHD ALCs)来描述具有最佳原子暴露比的AMUNMs。特别地，AMUNMs可以看作是一种独特的独立的自支持的原子级催化剂体系。本文系统地总结了AMUNMs(包括0-D、1-D和2-D超薄纳米结构)的设计思想，对电催化应用进行了展望。指出了这种新型超高清ALCs在电化学能量转换领域所面临的挑战和发展前景。
论文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0360319922026015
图1 AMUNMs的不同维度结构。
原子层厚度(包括零维(0-D)、一维(1-D)和二维(2-D)结构)的超薄金属纳米结构催化剂在能量转换应用中具有广阔的前景，因为与相应的块状材料相比，它们在大比表面积和高暴露的表面原子结构方面具有显著优势。在许多与能源相关的电催化反应(如氧还原反应(ORR)、甲醇氧化反应(MOR)、乙醇氧化反应(EOR)、甲酸氧化反应(FOR)、析氧反应(OER)、析氢反应(HER)、氮还原反应(NRR)、二氧化碳还原反应(CO2RR))中，这些具有原子厚度的超薄纳米结构催化剂，包括单金属(合金)、过渡金属氧化物(TMO)、过渡金属硫化物(TMS)和层状双氢氧根(LDH)催化剂比商用催化剂具有更高的效率和稳定性。
图2 本文提出的从AMUNMs到UHD ALC设计原则及路线图（基于空位/多孔结构、原子配位结构和电子结构调控，通过“构效关系“研究，得到催化材料设计的基本原则）。
本文首次提出了超高密度原子级催化剂(UHD ALCs)的概念，以生动地描述非晶金属超薄纳米结构材料(AMUNMs)，并对其潜在的结构优势、合成方法和近三年来的电催化应用进行了综述。显然，AMUNMs可以提供很多结构上的优势:(i)超薄的非晶态催化剂可以暴露更多的空位缺陷和不饱和配位键，这些通常被认为是催化反应的有效活性位点(最高原子效率);(ii)超薄非晶催化剂具有丰富的亚纳米微孔结构，可同时实现表面和体积的协同催化行为(内外催化效应);(iii)超薄非晶催化剂由于其电解-催化剂界面非常大，可以实现快速电化学全重建(快速电化学活化)。基于AMUNMs的UHD ALCs是一种最新的、有前途的用于不同类型反应的电催化剂。
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