单原子催化剂综述梳理: 基本概念、制备方法及能源催化应用

（本文授权转载自“纳米结构材料”公众号）

（一）单原子催化剂（SACs）基本概念介绍

“Single atom catalyst”是指孤立的单个原子分散在载体上，每个单独的原子之间没有任何形式的相互作用。活性位点一般由单个金属原子及载体表面或者功能物种上邻近的其他原子组成。单个活性位点的催化活性可能相同，也可能不同，这主要取决于单个金属原子和相邻其他原子之间的相互作用。当Single-atom catalyst中每一个原子的催化行为都类似或者相同时，可以视作是Single site heterogeneous catalyst。Atomically dispersed supported metal catalyst是指金属分散度为100%的负载型金属催化剂。根据刘景月综述和部分科学家认为，这种情况下，金属原子可以是单原子、离子、配合物，也可以是二维的竹排结构，或者很小的团簇，三聚体、二聚体、单体的形式。 除此之外，还有一种主流观点认为Atomically dispersed supported metal catalyst中，Atomically dispersed 仅指单个原子。“Single atom catalyst”、“Single site heterogeneous catalyst”以及“Site-isolated heterogeneous catalyst”往往可以被认为是Atomically dispersed supported metal catalyst的子集，但是它们的结构和催化性能的定义相比Atomically dispersed supported metal catalyst要更加具体和严格。 总之，不管这个术语是否限定于单个原子，可以确定的是，他们都认为Atomically dispersed supported metal catalyst中金属分散度为100%。

SACs基本概念：A, Single-atom catalyst, B, Atomically dispersed supported metal catalyst, C, Single site heterogeneous catalyst, D, site-isolated heterogeneous catalyst.

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单原子催化不同于纳米催化和亚纳米催化，因为当粒子分散度达到单原子尺寸时，引起很多新的特性，如急剧增大的表面自由能、量子尺寸效应、不饱和配位环境和金属⁃载体的相互作用等。正是这些与纳米或亚纳米级粒子显著不同的特性，赋予单原子催化剂优越的催化性能。单原子催化剂不仅金属负载量极低而且极大地提高了金属原子的利用效率；能够改变催化剂上活性组分对不同分子的吸附／脱附选择性，从而影响反应动力学。

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（二）单原子催化剂（SACs）近2年综述论文

（1）单原子催化Chem. Rev.：从催化剂设计到原位表征技术

X射线技术在跟踪单原子催化剂（SAC）的结构和活性位点方面极具潜力。X射线吸收光谱（XAS）和相关的X射线技术已经成为表征固体的有力工具，它们可以应用于几乎所有的过渡金属，从而获得关于对称性、氧化态、局部配位以及更多结构和电子性质的信息。SACs是一个新提出的概念，最近在多相催化领域得到了广泛的关注。通过这种方式，可以实现金属的最小使用量、理论上的最高效率以及仅一个活性位点的设计，即所谓的单位点催化剂。虽然单个位点不容易表征，特别是在操作条件下，XAS作为局部探针，结合互补方法（红外光谱、电子显微镜）是该研究领域证明这些位点结构和反应过程中动态变化的理想方法。近日，卡尔斯鲁厄理工学院Bidyut Bikash Sarma、Jan-Dierk Grunwaldt对单原子催化剂的设计和X射线光谱跟踪进行了综述。

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（2）上海大学李文献教授/张久俊院士最新EER综述｜用于能源存储与转换的单原子催化剂稳定策略

本文论述了金属单原子催化剂的研究进展，并重点关注单原子催化剂的发展；主要讨论了合成过程、表征、反应机理、催化剂表面金属原子结构的精确控制、结构–性能关系、应用和挑战。本文从合成方法的角度综述了单原子催化剂的稳定策略，并详细分析了它们的优缺点；重点讨论了聚合物在制备或催化反应过程中作为合成模板、金属单原子载体、包封剂和保护剂等方面的作用，以及它们在单原子催化剂制备和稳定方面的应用；重点介绍了含氮基团聚合物在制备过程中捕获单个原子和提高碳基载体导电性方面的特殊功能；最后，指出了单原子催化剂领域的挑战和潜在应用方向，并为单原子催化剂的发展提供了未来的研究方向。

图1 a 单原子催化剂稳定技术综述；b 含氮基团的聚合物对单原子催化剂稳定的作用

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（3）王定胜&李亚栋Carbon Energy最新单原子综述：用于碳中和的单原子催化

近日，清华大学王定胜副教授等发表了评述性论文，重点介绍用于将 CO2 转化为高效碳能的独特 SAC，例如，通过光催化、电催化和热催化加氢技术，将 CO2 转化为碳氢化合物燃料（CO、CH4、HCOOH、CH3OH 和多碳 [C2+] 产品）。此外，作者引入先进的能量转换技术和装置来替代传统的污染性化石燃料，例如光催化和电催化水分解产生氢能和燃料电池的高效氧还原反应 (ORR)。令人印象深刻的是，作者讨论了用于 CO2 转化、水分解成 H2 和 ORR 的 SAC的几个代表性示例，以描述合成方法、表征和相应的催化活性。最后，本综述最后描述了 SAC 在促进碳中和方面的未来应用所面临的挑战和前景。相关综述文章以“Single-atom catalysis for carbon neutrality”为题发表在Carbon Energy上。

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（4）Green Chemistry综述:单原子催化剂批量制备及精细化学品合成应用进展

2011年，张的研究团队与李和刘合作，报告了Pt1/FeOx催化剂，在世界上首次提出了原子分散催化剂——“单原子催化剂”的概念。单原子催化剂具有广泛的工业应用。由于其原子利用率高、性质特殊，在精细化学品催化合成中具有广阔的应用前景和高效的催化活性。随着研究的深入，SACs的制备方法也出现了新的发展趋势。虽然新的合成方法层出不穷，但实现小批量（克级）甚至大批量（千克级）制备以及实现工业生产的高度稳定仍然是一个亟待解决的问题。本综述论文介绍了几种典型的用于批量制备单原子催化剂（SACs）的无溶剂绿色合成策略（例如，球磨、物理混合、气体迁移和热解配位聚合物（包括MOF）。SACs在精细化学品绿色合成中的典型催化应用则通过氧化反应、加氢反应、偶联反应和其它反应进行介绍。这是第一篇重点介绍SACs的大规模制备技术及它们在精细化学品生产中应用的综述性论文。 

图1 标题图。

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（5）【综述】催化学报：金属基载体单原子催化剂用于光催化还原反应

近日，《催化学报》在线发表了阿德莱德大学王少彬教授团队在单原子光催化领域的最新综述文章。该工作总结了单金属原子在金属基载体上的几种典型的金属-载体交互(M-SI)方式，并研究了分散的单金属原子和M-SI对几种光催化还原反应的贡献，如加速电荷转移、调节载体能带结构、充当还原位点、提高催化选择性、活性和稳定性等。在过去的十年中，单原子催化剂SACs的载体材料已从金属氧化物扩展到金属硫化物、氮化物、金属有机框架(MOFs)和碳基材料(如石墨烯、氮化碳)。将单金属原子嵌入到金属基载体中是制备高性能光催化剂的理想选择，因为金属基载体通常是半导体或金属团簇，具有独特的吸光能力、氧化还原属性、表面酸碱度可调、丰富的表面结合位点和高活性晶格离子等。此外，对于负载型催化剂，金属-载体交互(M-SI)方式对于单原子SA位点的成功锚定至关重要。

之前鲜有综述针对性探讨金属基载体锚定的单原子催化剂在涉及光还原反应的能源转化应用中的构效关系。本文综述了单金属原子在金属基载体上的锚定，对几种M-SI方式进行了讨论，介绍了金属基载体支撑的SACs在清洁能源生产中常涉及到的几种关键光还原反应中的应用，包括析氢反应(HER)、CO₂还原反应(CRR)和N₂还原反应(NRR) (这些反应在没有牺牲剂时都具有相同的水氧化半反应，以提供质子/电子)。重点强调了半导体负载的单原子金属在不同的光催化还原反应中的贡献，并阐述了相应反应机制。

图1. 论文中出现的Figure 1。(a) 金属基载体上锚定单金属原子的四种M-SI方式; (b) SA金属在金属基载体上对增强光催化HER、CRR和NRR的贡献因素。

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（6）李亚栋院士JACS：金属单原子催化剂研究进展与展望

单原子位点催化剂具有原子利用率最大化和活性位点孤立的特点，是近年来催化研究的一个非常繁荣的分支。各种SASCs已经开发，在许多催化应用中表现出优异的性能。SASC研究的主要目标是为制备高性能催化剂建立可行的合成策略，深入了解活性位点结构和催化机理，开发具有工业价值的实用催化剂。本文展望介绍了SASCs及其相关催化剂，如双原子位点催化剂(DASCs)和纳米单原子位点催化剂(NSASCs)的最新发展，分析了这些催化剂在工业应用中目前面临的挑战，并提出了未来可能的发展路径。

Figure 1. Schematic illustration of the dispersion state of metal species on (from left to right) SASCs, DASCs, and NSASCs.Figure 1. Schematic illustration of the dispersion state of metal species on (from left to right) SASCs, DASCs, and NSASCs.

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（7）超高密度单原子催化剂：普适的设计原理及全能型催化应用

近年来，高金属负载量的单原子催化剂（SACs）在不同的多相催化领域得到了广泛的应用，并显示出优异的催化性能。当载体上有足够的配位原子（或官能团）时，通过使用适当的合成方法和程序，可以在载体表面实现超高的原子密度（每平方纳米5~15个原子）和极近的位点距离（0.2~0.5nm）的极限型单层原子负载。这些超高密度的金属原子通常没有或很少有金属键，这些金属原子大部分被载体原子隔离，通过氧桥连或空间堆积形成三维泡沫状原子结构。在此，本文提出了金属原子泡沫催化剂（AFCs）的新概念，以重新定义这些由特定载体调节的超高密度SACs。这种单原子催化剂三维原子结构的新模式对理论研究和工业应用都具有潜在的意义。本文综述了通过不同方法（自下而上或自上而下），在各种载体（如聚合物、碳和金属化合物）上可控合成AFCs最新的主要进展。同时强调了AFCs的潜在催化原理和在广泛的多相催化领域（如热催化、光催化、电催化等）典型应用案例。最后指出了这种新型三维超高密度AFCs材料在实际工业应用中面临的挑战和前景。    

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（8）Advanced Materials综述：“单原子气凝胶(SAAs)”，一种新范式材料！

单原子催化剂（SACs）具有非常高的催化活性和高的原子利用率。目前，SAC已成为催化领域的前沿和先进功能材料。气凝胶是高度多孔的材料，其具有极低的密度和极高的孔隙率。这些孔隙在确定其性质（如表面反应活性和机械稳定性）方面起着关键作用。SACs和气凝胶的联合可以充分反映它们的结构优势，并产生新的增强效果。Li和Yu等人最近提出了“原子气凝胶材料”（AAMs）（或单原子气凝胶（SAAs））的概念，用以描述材料和催化领域中这种新型的单原子形式。根据“凝胶”的基本单位，AAM可分为两类：载体级AAMs（具有微米、纳米或亚纳米的孔结构）和原子级AAMs，具有原子缺陷或氧桥亚纳米孔结构）。前者（即单原子功能化气凝胶）的基本单元是纳米结构中的载体材料，而后者（即单原子构建的气凝胶）是原子结构中的单金属原子。原子缺陷或氧桥的AAM将是多相催化或非催化领域未来的重要发展方向。最后作者指出了这种新型“原子纳米系统”在实际应用中的设计建议、潜在挑战和应对策略（见图1）。 

图1 本综述的框架示意图
气凝胶是指由基本的“纳米单元”(如纳米颗粒、纳米片、纳米线等)构建而成的超轻三维多孔材料(包括宏观泡沫状气凝胶和介观粉状气凝胶)。金属单原子材料是指金属原子以原子分散的状态分布在特定载体上(金属原子与之间存在配位化学键)的功能材料。单原子与气凝胶的结合可以产生高度创新的“原子纳米系统”。为此，作者在这篇综述中提出了“原子气凝胶材料(AAMs)(或单原子气凝胶(SAAs))”的新概念来说明这种独特的“原子纳米体系”，其中AAMs包括两个方面的基本含义(具体见图2):(1)金属单原子官能化宏观气凝胶(即“载体级AAMs”或“载体级SAAs”)和(2)金属单原子自组装介观气凝胶(即“原子级AAMs”或“原子级SAAs”)。
(1) “载体级AAMs”（金属单原子功能化宏观气凝胶(即气凝胶负载单原子材料)）: 通常气凝胶(包括碳基气凝胶和金属气凝胶)是金属单原子的功能载体，其中金属单原子是具有高活性的催化(或非催化)组分(在少数情况下，载体也可以是活性组分)。这种AAMs的孔隙结构是基于几十纳米到几十微米的“载体纳米单元”和相关的介孔或大孔结构组装而成的。因此，这种AAMs就是所谓的“载体级AAMs” (见图2左)。
(2) “原子级AAMs”（金属单原子自组装介观气凝胶(即真正的单原子气凝胶)）: 一般情况下，金属原子组装成单原子气凝胶高度依赖于金属和非金属配位结构，配位数较低(如小于4)，大多数金属位点处于不饱和配位的高活性状态。这种AAMs的孔隙结构是一种基于亚纳米(或小于2纳米)微孔的三维原子网络结构，由非金属隔离的“金属单原子单元”构建而成。因此，这种AAMs就是所谓的“原子级AAMs” (见图2右)。

图2 AMMs的基本类型

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（9）华中科大王得丽课题组AEM综述:单原子合金应用于能源电催化

单原子合金（SAA）催化剂兼具有单原子与合金催化剂的结构特征，并且在多相催化领域表现出良好的前景。本综述主要总结了近期单原子合金催化剂在电催化能源转化相关领域的应用，包括单原子合金基本的物理化学性质、制备表征方法和具体催化反应中的应用，并提出展望以促进高效单原子合金催化剂、其衍生催化剂的发展。

发展和利用清洁、可再生的能源是解决能源与环境问题关键策略，而氢气是一种清洁高效的燃料，可在温和的条件下通过电催化水裂解产生，并具有极高的纯度。同时，以氢气作为燃料的氢氧燃料电池具有优于传统热机动力装置的诸多优势。促进能量的转化效率依赖于高效的电催化剂，过去的几十年基于金属催化剂对多种反应机理进行了研究。通过形成多金属的合金催化剂，所产生的电子效应、集团效应、协同效应等使合金催化剂的性能优于单金属的催化剂。但是合金仅有表面的金属原子参与反应，并且以贵金属居多，因此需要提升贵金属的利用率来降低催化剂成本。而单原子催化剂具有100%的原子利用率，并表现出一些不同于单金属催化剂的性质。通过结合合金催化剂与单原子催化剂的优势，使合金中的一种金属原子级别分散在另一种金属的表面，从而形成单原子合金，并通过结构、组成的调节使催化性能与成本同时得到优化。

▲图1 单原子合金态密度图、常见组成元素与电催化相关典型工作

▲图2 单原子合金设计理念

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（10）Chem Catalysis：单原子催化中的局域化学环境效应

单原子催化剂 (SAC) 作为均相和多相催化的桥梁，最近由于原子利用率最大化、结构明确和独特的催化性能而引起了极大的关注。虽然 SAC 中的金属原子 (M1) 不一定单独催化反应，但 M1 的局部化学环境通常共同驱动反应并影响其催化性能。在这篇综述中，我们讨论了对配位环境与催化性能之间关系的原子级理解。配位结构的作用强调了 M1 原子和配位原子如何协同促进氧化、氢化和电催化反应中反应物和关键中间体的活化。本文总结了在活性、选择性和稳定性方面优化催化性能的配位结构和金属-载体相互作用的最新进展。最后，我们讨论了合成具有高度均匀配位结构的 SAC 用于高级催化的挑战和机遇。

在 SAC 中，金属单原子化学键合到载体上并相互隔离。尽管如此，人们普遍认识到金属原子及其配位原子通常协同催化反应。这种协同作用已在许多催化反应中得到成功证明，包括 CO 氧化、氢化和电催化反应。配位结构的表征和配位原子在催化反应中的作用的理解对于单原子催化至关重要。由于开发了先进的表征技术，包括原位/原位 X 射线吸收精细结构 (XAFS)、 CO 化学吸附的漫红外傅立叶变换光谱 (DRIFTS)、同位素标记、 扫描透射电子显微镜 (STEM)、  等，以及理论计算，已经公开了对 M1 局部化学环境在单原子催化中的作用的深入见解。在下文中，我们讨论了 M1 的局部化学环境在 SAC 催化的催化反应中的作用。应用在CO选择性氧化、选择性加氢、电催化等。

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（11）EnSM：锂硫电池单原子催化剂的基础、应用和机遇

电动汽车（EVs）的快速发展对储能装置的能量密度的提出了更高的要求。目前，锂离子电池（LiB）由于其高能量密度和长期循环稳定性的优势，占据了大部分电动汽车可充电电池市场。然而，其缓慢的动力学转化和严重的多硫化锂（LiPSs）穿梭效应严重地阻碍着锂硫电池的商业化应用 (图1a-b)。探索促进LiPS转化反应的有效催化剂是提高活性材料利用率和消除LiPS穿梭效应的有效策略。

近年来，单原子催化剂（SAC）由于其100%的原子利用效率、优异的催化活性和选择性，以及可调的结构，而成为电催化领域的一个新的前沿和热点。这些先进的特性赋予SAC在Li-S电池中的巨大潜力(图1c)。

图1. （a）元素S₈作为Li-S电池活性材料，电池存在的问题。（b）Li-S电池的理论充放电曲线。（c）SAC对Li-S电池中LiPS的催化作用。

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（12）黄瑾辉/曾光明团队AEM: 制氢单原子催化剂的合理设计、最新进展和展望

氢气（H₂）被广泛视为21世纪最具发展潜力的清洁能源，在解决全球能源和环境问题方面发挥着重要作用。催化制氢应用中，催化剂的活性、选择性和稳定性是生产效率和系统性能方面的决定性因素。越来越多的研究表明，具有原子级分散活性中心的单原子催化剂（SACs）在能量相关的催化领域，尤其是在水汽变换和水裂解制氢方面具有巨大的优势。SACs继承了均相和非均相催化剂的优点，为低成本制氢技术提供了广阔的前景。近日，湖南大学曾光明、黄瑾辉以及湖南农业大学邓垚成等在《Advanced Energy Materials》上在线发表题为“Single-Atom Catalysts for Hydrogen Generation: Rational Design, Recent Advances, and Perspectives”的综述文章。本文首先对SACs的合理设计机制进行了深入探讨。在此基础上，随后综述了单个金属原子负载在不同载体上的设计策略，对如何稳定原子活性位点和调节SACs的几何/电子结构提出了建议。随后，介绍了SACs中的协同效应和原子级分散的异金属催化剂的动态演化，为进一步开发用于制氢的工业级SACs提供指导。水气转换反应（WGSR）和电/光催化水裂解（HER/PHE）是目前SACs在制氢领域的热点研究，因此本文全面回顾了近年来的最新进展。最后，本文对制氢SACs的发展前景和面临的挑战提出了个人的看法。

图1 单原子催化剂、单位点多相催化剂和原子级分散金属催化剂的概念示意图

图2 纳米颗粒、纳米团簇和单原子的几何和电子结构具有的性能特征

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（三）单原子催化剂（SACs）近2年研究论文

（1）SACs应用专题

“氧还原反应”(ORR)专题: “单原子催化剂”的设计与应用

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高性能“锂硫电池”：空心载体负载单原子催化剂！

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（2）高密度SACs

AM和Small等观点: “单原子催化剂”之密集位点及多孔结构设计！

https://mp.weixin.qq.com/s/06YMqTC6RKgGaM-AmfalHA

AM：高密度锌单原子催化剂促进锂硫电池中多硫化物快速转化

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Angew. Chem. ：一步法策略构筑高密度单原子催化剂用于工业级电流密度下全水分解

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ACS Catal.：高密度铜单原子催化双氧水氧化苯制苯酚

https://mp.weixin.qq.com/s/eo5alL8aKRHJ0S0R6ERkLQ

Angew: 金属-金属相互作用下MOFs中高密度铂单原子催化剂的动态形成

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（3）通用方法和SACs库

这篇Nature Materials，一口气合成37种单原子催化剂！

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吉林大学管景奇课题组：单原子催化剂的大型库

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NC：用前驱体雾化策略建立单原子催化剂的库和生产线

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（4）规模化制备SACs

Nat. Nanotechnol: 制备超高密度单原子催化剂库的可扩展两步退火法

https://mp.weixin.qq.com/s/KCc61AQAZqC0LLGzyyXBSg

Nature子刊：将块体金属磨成单原子催化剂

https://mp.weixin.qq.com/s/F8B-kODvKrNN1vnA3owp8Q

乔世璋团队 Nat. Synth.：发现3D打印单原子催化剂的通用策略

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（5）SACs的巧妙制备

孙学良&李隽&谷猛教授：单原子的妙用：单原子催化剂锚定另一种单原子

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【催化】原子间相互作用可调的贵金属单原子催化剂设计

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李亚栋院士等，最新JACS！固态原子置换转化策略创制新型单原子催化剂！

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王炸！这篇Nature Chemistry把单原子催化剂负载量做到了40%！

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（6）SACs的定量研究

JACS：大连化物所张涛、杨冰团队实现单原子催化剂中不同单原子物种的定量统计

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Nature Nano.：Au、Pt、Ru、Ir、Rh、Pd六种单原子催化剂，构效关系定量研究！

https://mp.weixin.qq.com/s/kZa2bpCGTtSisRJKt9Y0VA

如何正确表示单原子负载量：质量百分比 or 原子百分比？

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（7）SACs的自旋研究

李顺方&张振宇Nano Lett.：揭示单原子催化剂“电荷-自旋协同催化”机制

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新加坡国立&清华ACS Nano：调控钴单原子催化剂的自旋密度以实现高效OER

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（8）SACs的动态催化机理

厦大熊海峰教授课题组ACS Catalysis：合成气催化转化中Rh单原子催化剂的动态研究

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刘远越团队JACS：铜单原子催化剂在真实反应条件下的动态稳定性

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Npj Comput. Mater.: 单原子催化剂—动态电荷转移模型

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总结和展望

单原子催化剂（single-atom catalysts, SACs）是将孤立的金属原子锚定在固体基质上，具有非相催化剂易于分离、良好的可回收性和易于固定的优点，同时具有均相催化剂活性中心高度均匀、配位环境可调和原子利用效率高等优点。此外，SACs为探索催化结构性能关系以及研究原子尺度的催化机制提供了一个基本平台。近些年来，虽然已开发了数十种用于电催化、热催化、光催化和储能的SACs，它们表现出优异的催化活性和选择性，但是仍然存在以下的挑战：（1）缺乏一套统一的指导SACs合成的准则；（2）SACs的局部结构仍然难以调控，包括键长、氧化态、配位数（CN）和配位阴离子；（3）难以控制金属单原子（SAs）的负载，其倾向于聚集成纳米团簇/颗粒；（4）目前在如何将不同的元素金属位点结合到一个SAC系统中，并为SAC打开成分复杂的多金属相空间方面存在知识差距。